《蓦然回首》由二部分组成。前一部分精选作者孙悦良等创作的48件篆、隶、行、草作品，其中有自作诗词、自撰楹联及画像题跋等，尤其是其中20幅左右作品为作者病中创作，且质量较高，展示了由技及艺、由“手”及“心”的文人书法创作历程。后一部分精选作者师友阅读其散文集《墨缘杂忆》《不思量自难忘》后所写的评价、随感文字，以及与作者交往的随笔包括对其书法艺术的评论等，凝聚了浓浓的乡情、亲情、师生情、同学情。本书书名由著名书法家华人德先生题写，序言由著名书画家吴民先先生撰写，封底篆刻为篆刻家汪鸣峰先生所制。
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